神兽的分布和捕捉是游戏的核心内容之一。绿宝石版保留了红蓝宝石版中新引入的神奇宝贝，同时加入了口袋妖怪金·银中的部分神奇宝贝，并引入了烈空坐的剧情。神兽的出现位置具有固定性，例如烈空坐位于天柱顶层，等级为LV70；海皇牙位于大海洞窟，等级为LV70；古拉顿位于陆地洞窟，等级同样为LV70。这些神兽的捕捉需要玩家完成特定剧情或满足条件，例如海皇牙和古拉顿的捕捉需通过天气研究所的线索触发。
部分神兽的捕捉涉及复杂的地图探索和解谜。三大神柱（雷吉洛克、雷吉艾斯、雷吉斯奇鲁）的捕捉需要玩家携带特定宝可梦并完成石板互动。雷吉洛克位于111号路的沙漠遗迹，需从最上方的石板向左走2步，再向下走2步，并使用HM06岩石粉碎打开洞门；雷吉艾斯位于105号水道的岛屿洞穴，需调查中间石板并绕石墙一圈；雷吉斯奇鲁则位于120号路的古墓，需使用HM05闪光术开门。这些设计增加了神兽捕捉的策略性和挑战性。
绿宝石版还包含部分非封面神兽，如红水都和蓝水都。红水都出现在106号水道，等级为LV40；蓝水都出现在107号水道，等级相同。急冻鸟（LV50）位于流星瀑布最里层空地，闪电鸟（LV50）位于新银叶发电厂。这些神兽的刷新机制与主线进度无关，玩家可在游戏中期开始探索捕捉。需部分神兽如雪拉比（LV5-25）仅出现在特定草丛区域，且出现概率较低，需耐心尝试。
通关后的对战开拓区是绿宝石版的特色内容，但神兽捕捉主要集中于主线及隐藏剧情。玩家需合理利用秘传机技能（如冲浪、潜水、攀瀑）和道具（如高级球、时间球）以提高捕捉效率。神兽的战斗能力普遍较强，建议在挑战前保存进度，并配备状态异常技能（如催眠术、麻痹）以削弱其战斗力。绿宝石版的神兽系统兼顾了探索深度与战斗策略，为玩家提供了丰富的收集体验。
神兽的剧情联动是绿宝石版的另一亮点。烈空坐的觉醒需在天空之柱完成，而海皇牙与古拉顿的冲突则通过天气研究所的剧情推进。这些设计不仅丰富了世界观，也为神兽的登场赋予了叙事逻辑。玩家可通过多次对话或任务提示获取神兽线索，避免盲目探索。
